Ученые выяснили, как графен активирует золото в катализаторах для очистки от угарного газа
Исследователи из ИОХ РАН с коллегами с помощью компьютерного моделирования показали, как дефекты в графеновом носителе заставляют золото участвовать в окислении угарного газа совместно с платиной. Работа опубликована в журнале Small.
Ученые из Института органической химии имени Н.Д. Зелинского РАН вместе с коллегами разобрались, как графеновый носитель меняет свойства нанокатализаторов из платины и золота. Исследование поддержал Российский научный фонд, результаты вышли в журнале Small.
Катализаторы на основе платины давно применяют для превращения токсичного угарного газа в углекислый, но платина дорога и редка. Более доступный вариант — заменить часть ее атомов золотом, которое, однако, хуже вступает в реакции. Чтобы улучшать такие катализаторы, нужно понимать, какие именно атомы работают в процессе и как меняется их окружение.
Команда изучила нанокластеры платины и золота из 24 атомов, выполнив около 12 тысяч расчетов методом теории функционала плотности и добавив более 80 тысяч точек данных с помощью машинного обучения. Выяснилось, что связывание угарного газа с атомами кластера зависит прежде всего от их ближайшего окружения.
Особую роль сыграл графен — углеродный слой толщиной в один атом, на который помещали кластер. Когда в графене отсутствовал один атом углерода, этот дефект закреплял кластер и менял распределение электронной плотности. В результате в реакцию окисления включались изначально пассивные атомы золота, а энергетический барьер процесса снижался на 23%.
Моделирование также показало, что по мере присоединения молекул угарного газа атомы платины смещались на поверхность кластера, меняя набор активных центров. Таким образом, реагенты сами влияли на строение участка, где происходило их превращение.
«В нашей модели молекулы угарного газа вызывают перераспределение атомов платины, а дефект графена меняет электронное состояние кластера и вовлекает золото в реакцию», — пояснил руководитель проекта, кандидат химических наук, старший научный сотрудник ИОХ РАН Михаил Хризанфоров.
В исследовании участвовали сотрудники Сколтеха, НИУ ВШЭ, Южного федерального университета, МГТУ имени Н.Э. Баумана и Национального института материаловедения Японии.
